En juin 1981, alors que Francois Mitterrand est président de la République depuis peu, et Gabriel Cohn Bendit interpelle le ministre de l'Éducation Alain Savary en publiant dans Libération une lettre ouverte au « camarade Ministre ». Cet appel aboutit en 1982 à la création de quatre établissements qui reçurent carte blanche pour tenter de trouver des réponses à l'échec scolaire. Parmi ceux-ci, Gabriel Cohn-Bendit participe à la fondation du Lycée expérimental de Saint-Nazaire dont le fonctionnement est basé sur des principes de collégialité et de cogestion. Il y enseigne jusqu'en 1987 comme professeur d'allemand.
En mars 2000, Cohn-Bendit rédige une « lettre ouverte » à Jack Lang, nouveau ministre de l'Éducation. En 2001, il est nommé par Jack Lang au Conseil national de l'innovation pour la réussite scolaire (CNIRS) qui permet la création d'une quinzaine de collèges et lycées expérimentaux dont 4 ouverts à tous publics. La mission du CNIRS sera revue lorsque Luc Ferry était ministre après le changement de gouvernement de 2002, il en démissionne alors entraînant avec lui 17 des 31 membres qui composent le conseil.
En septembre 2007, il lance un nouvel appel à la création de collèges expérimentaux, avec l'accord de Xavier Darcos, alors ministre de l'Éducation, qui affiche en quelques jours près de 200 adhésions d'enseignants.
Un comité de pilotage est constitué, et en février 2008 désigne les établissements concernés par ces projets pédagogiques innovants ; mais soutenu uniquement dans l'académie de Créteil puis réduit en nombre de postes à pourvoir, début mars 2008 le projet est en passe d'être abandonné.
En 1987-1988, Gabriel Cohn-Bendit passe une année scolaire au lycée français de Ouagadougou, et fonde en 1988 le Groupement des retraités et éducateurs sans frontières (GREF), association se donnant pour but de faire profiter les pays en voie de développement de l'expérience d'enseignants retraités.
En 1999, il est nommé au Haut Conseil de la coopération internationale et préside un groupe de travail sur « la coopération dans le secteur de l'éducation de base avec les pays d'Afrique subsaharienne », étudiant en particulier l'exemple du Sénégal. Rappelant les objectifs du Forum mondial sur l'éducation Dakar en 2000, le rapport du groupe préconise de « mettre l'éducation de base au centre de la lutte contre la pauvreté », de promouvoir l'éducation pour tous et propose des moyens financiers à mettre en œuvre pour y parvenir.
L'idée d'une fondation dédiée à cet objectif n'aboutit pas ; Gaby Cohn-Bendit fonde alors en 2003 le « Réseau éducation pour tous en Afrique » (REPTA).