Le plan de la cathédrale de Tolède s'inspire de celui de Notre-Dame de Paris ou de St-Étienne de Bourges, en adoptant une structure à cinq nefs, double déambulatoire et un transept s'inscrivant dans la largeur totale des nefs. L'édifice mesure 120 mètres de long sur 59 de large, et la nef principale s'élève à 44,50 mètres, soutenue par quatre-vingt-huit piliers. Construite à l'origine dans un style gothique rayonnant, la lente évolution des travaux (début XIIIe-fin XVe siècle) de la nef et de la façade a conduit à l'aspect actuel du bâtiment, qui représente en quelques sorte toute l'évolution du style gothique dans la péninsule.
La cathédrale se distingue nettement par son élévation et sa masse imposante au milieu du vieux Tolède, constitué d'un dédalle de ruelles escarpées, lovant l'édifice à l'est, au nord et au sud. La façade occidentale, sur la place de la mairie, peut bénéficier d'une vue plus ample. On ne peut néanmoins pas véritablement prendre conscience des proportions et de la configuration du temple.
La façade principale, peu élevée, est très nettement dominée par les lignes horizontales, que viennent compenser le clocher nord et d'autres éléments secondaires, tout en verticalité. Elle se compose de deux niveaux. Le niveau inférieur est composé d'une série de trois portails, surmontés de divers éléments décoratifs (sculptures, frises). Le niveau supérieur s'articule quant à lui autour d'une galerie en terrasse, laissant ressortir le vaisseau de la nef, en retrait. En dépit du manque apparent d'organisation de l'ensemble, l'impression générale est celle d'une façade harmonieuse rythmée par des éléments architecturaux de grande qualité tels le clocher nord et les portails.
La façade est enserrée entre les deux tours, saillantes, dont les bases ne sont ornées d'aucun type de décoration. Seule la tour nord a été effectivement élevée, entre 1380 et 1440. Carrée, la partie inférieure du clocher - de style gothique rayonnant - est consolidée à chaque angle par une série de doubles contreforts, et décorée d'arcatures gothiques aveugles. La partie supérieure s'organise autour d'une flèche flamboyante octogonale, prenant pied sur une plate-forme hérissée de pinacles. La flèche est percée de baies géminées couronnés de gâbles, et est ornée de rayons symbolisant la couronne d'épines, le tout atteignant 90 mètres de hauteur. L'autre tour, dont seule la base a été bâtie au Moyen Âge, est surmontée d'une coupole ajoutée au XVIIe siècle, par le fils du Greco.
La façade est percée d'un triple portail datant du XIVe siècle, aux proportions élégantes et au riche programme iconographique exécuté en profondeur, remarquable dans sa réalisation. Ce portail s'articule autour de la porte centrale, la Puerta del Perdón, surmontée d'un gable et d'une galerie d'arcatures gothiques aveugles. La Puerta del Perdón est consacrée à la Vierge représentée au tympan en train de remettre une chasuble à l'évêque Saint Ildefonse (657-667). Au trumeau figure un Christ, tandis que les voussures représentent des saints, des rois et des anges, le tout dans un décor marqué par les armes des Royaumes de Castille et de León. Cette porte est entourée de deux autres consacrées à l'Enfer et au Jugement Dernier, cette dernière étant la plus ancienne (1300).
D'autres adjonctions furent opérées à l'époque baroque, essentiellement dans la partie supérieure (fronton et décor plaqués sur la partie saillante de la nef), sans pour autant menacer l'aspect général de la façade.
Les faces latérales et le chevet de la cathédrale sont rythmés par d'élégants arcs-boutants de style rayonnant, scandant les différentes travées du long édifice. Les arcs à double volée retombent sur des culées appuyées sur le mur extérieur des collatéraux, de faible largeur. Comme à Notre-Dame de Paris, cette caractéristique confère à l'ensemble du bâtiment un caractère enveloppant harmonieux. Par ailleurs, à l'exception du chevet, des baies à meneaux sont percées sur deux niveaux entre chaque arc-boutant : au niveau des bas-côtés et au clair-étage de la nef.
Sur le flanc nord, au transept, figure la Puerta del Reloj, la plus ancienne des entrées de la cathédrale (1280-1300). Le tympan s'organise en quatre registres de très bonne facture représentant l'Annonciation, la Nativité, l'Adoration des Mages, le Massacre des Innocents, la Fuite en Égypte, la Circoncision, Jésus parmi les docteurs, la Présentation au Temple, le Baptême, les Noces de Cana, et la Dormition.
Au flanc sud s'ouvrent deux portes : la Puerta llana néoclassique (1800) et surtout la Puerta de los Leones, exécutée entre 1452 et 1465, dans le style gothique flamboyant.
L'espace intérieur de la cathédrale est structuré en cinq grandes nefs, dominées en hauteur et en largeur par la nef centrale, d'une hauteur sous voûte de 44,50 m. Cette nef est partagée en deux étages seulement : grandes arcades et clair-étage ; celui-ci est percé de fenêtres à meneaux de style fleuri. Les différents vaisseaux sont séparés par quatre-vingt huit colonnes fasciculées s'élançant de manière saisissante, et sur lesquelles viennent reposer les doubleaux et formerets qui partagent les voûtes en quatre parties. Les clefs de voûte sont quant à elles dotées d'éléments décoratifs propres à la péninsule ibérique, et de tradition mudéjare. Le tout est éclairé par 750 verrières exécutées entre le XVe et le XVIIe siècle.
La voûte de la croisée du transept repose sur un réseau de nervures formant diverses figures géométriques entrelacées.
Le chœur se distingue du reste de la nef par la présence d'un étage supplémentaire, un triforium aveugle. Cette partie est en effet la plus ancienne de l'église cathédrale et répond aux canons du gothique rayonnant. Le caractère nettement mudéjar des arcs polylobés entrecroisés du triforium distingue cependant le chœur de Tolède des autres chœurs contemporains en Occident.
Le déambulatoire est conçu comme le prolongement des double-collatéraux et se compose de deux galeries. Les constructeurs tolédans ont innové par rapport à leurs prédécesseurs français en substituant aux traditionnelles travées trapézoïdales une alternance de travées rectangulaires et triangulaires, qui confèrent à l'endroit une très grande grâce. Autour du déambulatoire extérieur se succèdent quinze chapelles absidiales, alternant entre formes semi-circulaire et rectangulaire. L'ensemble des vaisseaux et du chœur produit un effet de pureté et d'élévation exceptionnels.